來源：《環(huán)境工程》 丁嘉琪、王鑫等

摘要：含砷工業(yè)污泥是采用化學(xué)沉淀法處理工業(yè)含砷廢水產(chǎn)生的一類危險廢物，這類固體廢物具有總砷含量高且浸出毒性大的特點。近年來，含砷工業(yè)污泥的污染和處置問題已引起了國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。歸納了3類常見含砷工業(yè)污泥的來源、組成特性和環(huán)境風(fēng)險，并從處置效果、作用機(jī)理和經(jīng)濟(jì)成本等方面評述了穩(wěn)定化/固化和資源化利用2種處置技術(shù)對不同類型含砷污泥的適用性，進(jìn)而針對現(xiàn)有處置技術(shù)存在的研究和實踐上的不足展望了含砷污泥安全處置相關(guān)的未來研究方向。

引言：

砷是一種毒性極強(qiáng)的類金屬元素，一直受到公眾和研究者的重點關(guān)注。根據(jù) 2015 年《中國環(huán)境統(tǒng)計年報》，我國工業(yè)廢水中砷排放量超過 110t/a，遠(yuǎn)高于歐美等發(fā)達(dá)國家和地區(qū)。鑒于此，我國執(zhí)行嚴(yán)格的工業(yè)廢水總砷排放標(biāo)準(zhǔn)( 排放濃度＜0.5 mg/L) ，從而有效促進(jìn)了含砷廢水處理技術(shù)的發(fā)展?；瘜W(xué)沉淀法具有處理效率高、操作簡單且價格低廉等優(yōu)點，已廣泛應(yīng)用于高濃度含砷工業(yè)廢水的處理。其中，石灰中和沉淀法、鐵鹽絮凝沉淀法以及硫化沉淀法是現(xiàn)階段應(yīng)用最廣泛的3種技術(shù)，由于技術(shù)原理上的差異，它們會產(chǎn)生不同類型的含砷污泥。

含砷工業(yè)廢水處理所產(chǎn)生的污泥不僅總砷含量高，且砷浸出濃度高，根據(jù) GB 5085.6—2007《危險廢物鑒別標(biāo)準(zhǔn)毒性物質(zhì)含量鑒別》，含砷工業(yè)污泥屬于典型的危險廢物。但由于我國對工業(yè)固體廢物的污染防治還處于起步階段，大量未經(jīng)處理的含砷工業(yè)污泥僅被簡易堆存。在長時間的大氣風(fēng)化和雨水浸瀝作用下，污泥中的砷進(jìn)入大氣、土壤以及水環(huán)境中，嚴(yán)重威脅人體健康。穩(wěn)定化/固化-填埋技術(shù)和資源化利用技術(shù)是含砷固廢的常用處置手段，但處置方式的選擇取決于含砷污泥的來源及特性。

本文系統(tǒng)地綜述了不同種類含砷工業(yè)污泥的來源及組成特性，分析了含砷污泥的環(huán)境風(fēng)險，并歸納了不同種類含砷污泥的有效處置方式，以期為我國大量亟待處置的含砷工業(yè)污泥提供技術(shù)參考。

一、含砷工業(yè)污泥的來源及組成

含砷工業(yè)污泥是含砷工業(yè)廢水處理過程中產(chǎn)生的主要固體廢物，不同的廢水處理工藝會產(chǎn)生不同組分的含砷污泥，其性質(zhì)存在顯著差異( 表1) 。

1、鈣-砷型污泥

鈣-砷型污泥是采用含鈣材料處理含砷廢水后產(chǎn)生的一類以鈣、砷為特征元素的污泥。楊中超等以Ca(OH)2處理硫精制酸化工廠的含砷廢水，每處理1t廢水將產(chǎn)生約 230kg的鈣-砷型污泥。為彌補石灰溶解度小、難以充分反應(yīng)的缺陷，劉鵬程等采用 CaCl2 處理高濃度(10g/L) 含砷廢水，得到以CaHAsO4·xH2O 為主要成分的鈣-砷型污泥。

不同反應(yīng)條件下產(chǎn)生的鈣-砷型污泥的性質(zhì)具有顯著差異。Bothe等發(fā)現(xiàn)不同 n(Ca)∶n(As)比例，及 pH 條件下形成的鈣砷沉淀在組成和穩(wěn)定性上均有所不同。一般而言，高n(Ca)∶n(As) (＞1.5) 和高 pH(＞11) 條件有利于得到穩(wěn)定性較高的鈣砷沉 淀。另外，不同價態(tài)的砷 (主要包括As(Ⅲ) 和As(Ⅴ)) 與含鈣物質(zhì)作用所得污泥的組成和穩(wěn)定性也有所不同，Ca-As(Ⅴ) 型污泥的穩(wěn)定性通常高于 Ca-As( Ⅲ) 型污泥。然而，僅少部分生產(chǎn)工藝( 如濕法冶煉砷硫銅礦) 的廢水中砷主要以 As(Ⅴ) 的形式存在，多數(shù)冶金工業(yè)中含砷廢水的主要成分為As( Ⅲ) 。鑒于此，一些廢水處理方法中加入雙氧水、次氯酸鹽、臭氧等氧化劑將 As(Ⅲ) 轉(zhuǎn)化為 As(V) ，這種做法不僅可以提高廢水處理效果，同時得到穩(wěn)定性更好的 CaAs(Ⅴ) 型污泥。因此，鈣-砷型污泥的組成和性質(zhì)主要由鈣砷摩爾比、pH 和砷價態(tài)控制。

2、鐵-砷型污泥

鐵-砷型污泥是采用含鐵材料處理含砷廢水后產(chǎn)生的一類以鐵、砷為主要元素的污泥。楊中超等以FeCl3結(jié)合NaOH處理硫精制酸化工廠的酸性含砷廢水，每處理 1t 廢水將產(chǎn)生約 200 kg的鐵-砷型污泥。賴蘭萍等采用FeSO4 結(jié)合H2O2 處理鎢冶煉廠的堿性含砷廢水，同樣得到鐵-砷型污泥。

不同反應(yīng)條件下形成的鐵-砷型污泥的組成不同，按鐵砷結(jié)合形式可分為3類：1) 砷吸附于鐵氧化物表面；2) 砷結(jié)合于鐵氧化物內(nèi)部；3) 形成鐵砷礦物。Han等在中性條件下(pH 7-8) 以FeSO4處理 As(Ⅲ) 廢水，發(fā)現(xiàn)較高的 n(Fe)∶n(As) ( 9-20) 使沉淀物主要以纖鐵礦形式存在，砷因纖鐵礦的表面吸附作用被去除。Waychunas 等在 pH 8 條件下采用FeCl3 與 As(Ⅴ) 溶液反應(yīng)，當(dāng) n(Fe)∶n (As) 低至1.47 時，鐵氧化物結(jié)合態(tài)的砷成為主要產(chǎn)物。含鐵物質(zhì)除了通過共沉淀的方式除砷，還可直接與砷形成難溶鐵砷礦物。例如，F(xiàn)ilippou 等在高溫、強(qiáng)酸性條件下以三價鐵鹽處理高濃度含砷廢水，得到以臭蔥石(FeAsO4·2H2O) 為主要成分的Fe-As(Ⅴ) 型污泥。Chai 等以 Fe2(SO4)3處理 As(Ⅲ) 廢水，在 pH =1.8-4.5，n(Fe)∶n( As) 為 0.8-2 的條件下，形成以尖晶石( Fe6( AsO3)4SO4(OH) 4·4H2O) 為主要成分的Fe-As(Ⅲ) 型污泥。由此可見，n(Fe)∶n( As)、pH、砷價態(tài)以及溫度等反應(yīng)條件都能影響鐵-砷型污泥的組成。

3、硫-砷型污泥

硫-砷型污泥又稱硫化砷渣，它是采用硫化物處理含砷廢水后產(chǎn)生的一類以硫、砷為特征元素的污泥。楊中超等以 Na2S 為硫化藥劑的研究表明，每處理1t含砷廢水將產(chǎn)生約 63kg 硫-砷型污泥。為避免 Na+ 的引入影響工業(yè)廢水的循環(huán)使用，Peng等以 P2 S5 為硫化藥劑處理酸性含砷廢水，在高效去除砷的同時也產(chǎn)生大量硫-砷型污泥。Liu 等以成本相對較低的 FeS 處理酸性含砷廢水，同樣產(chǎn)生硫-砷型污泥。

由于硫化物與 As(Ⅲ) 和 As(Ⅴ) 的反應(yīng)歷程不相同，硫-砷型污泥的組成與廢水中砷的價態(tài)相關(guān)。As(Ⅲ) 可與 S(-Ⅱ) 直接反應(yīng)生成 As2S3( 式(1) ) ，而As(Ⅴ) 要首先被 S(-Ⅱ) 還原為 As(Ⅲ) ( 式(2) ) ，才能進(jìn)一步與 S(-Ⅱ) 結(jié)合為 As2 S3。As(Ⅴ) 的還原過程伴隨著 S 單質(zhì)的生成，因此硫化物處理 As(Ⅴ)廢水所產(chǎn)生的污泥由 As2S3 和 S 單質(zhì)組成。為加速As(Ⅴ) 的還原過程，Peng 等利用紫外光輔助硫化物處理 As(Ⅴ) 廢水，產(chǎn)生的硫-砷型污泥的主要成分也為 As2S3 和S 單質(zhì)?？梢?，硫-砷型污泥的成分主要由廢水中砷的價態(tài)決定：

2As(Ⅲ) + 3S(-Ⅱ) → As2S3↓ + H2O (1)

As(V) + S(-Ⅱ) → As(Ⅲ) + S(0)↓ + H2O (2)

二、含砷工業(yè)污泥的環(huán)境風(fēng)險

含砷工業(yè)污泥中的總砷含量大多超過10%，但不同類型含砷污泥的環(huán)境風(fēng)險主要由污泥的自身組成及其堆存環(huán)境共同決定。

鈣-砷型污泥的總砷含量為 10%-30%，通常為堿性，環(huán)境風(fēng)險高。Swash 等對歷史堆存的鈣-砷型污泥進(jìn)行浸出毒性測試，發(fā)現(xiàn)砷浸出濃度高達(dá)1650-3600 mg/L?？梢姡祟愇勰嘀猩榫哂休^高的可浸出性，極易向周圍水體或土壤遷移，從而造成嚴(yán)重的環(huán)境危害。鈣-砷型污泥中砷的高可浸出性主要有 2個方面的原因：1) 鈣砷沉淀的溶解度普遍較高，如 Ca3(AsO4)2 溶解度為 13.65mg/L，CaHAsO4溶解度為675mg/L，CaHAsO4·H2O和CaHAsO4·2H2O溶解度則在 3075-4350mg/L。2) 鈣砷沉淀的穩(wěn)定性對環(huán)境條件較為敏感。在 CO2 和水蒸氣的長期作用下，鈣砷化合物易分解形成 CaCO3，從而導(dǎo)致砷再次溶入液態(tài)環(huán)境中( 式(3) ) 。另外，碳化作用會導(dǎo)致污泥 pH 降低，此時鈣砷化合物的穩(wěn)定性也會隨之降低，導(dǎo)致砷的可浸出性升高。因此，CO2 和 pH 是影響鈣-砷型污泥環(huán)境風(fēng)險的 2個關(guān)鍵因素：

Ca3(AsO4)2(s) + 3CO2(g) + 3H2O(l) →3CaCO3(s) + 2H3AsO4(aq) ( 3)

鐵-砷型污泥的砷含量為 5%-25%，通常呈弱酸性，污泥中表面吸附態(tài)的砷具有較高的環(huán)境風(fēng)險。Phenrat 等對含砷工業(yè)污泥的表征結(jié)果顯示，砷以吸附于羥基鐵氧化物為主。Meng 等采集加州某工廠以鐵鹽處理含砷廢水后產(chǎn)生的污泥，對其進(jìn)行浸出毒性測試，數(shù)周后可溶性砷由 5 μg/L 增長至700 μg/L。吸附態(tài)砷較容易再次釋放的原因可歸為pH、共存離子以及氧化還原條件的影響。鐵氧化物對 As(Ⅴ) 的吸附能力在 pH＞7 后隨著 pH 的升高而顯著降低；而鐵氧化物對 As(Ⅲ) 的吸附能力則在 pH為 8.5 時為最佳。磷酸鹽、硅酸鹽以及鉬酸鹽等共存離子在一定 pH 條件下均會與砷競爭吸附位點，從而減弱鐵氧化物對砷的吸附能力。另外，還原條件下鐵氧化物的溶解也會導(dǎo)致砷釋放。因此，當(dāng)鐵砷結(jié)合方式主要為表面吸附時，pH、共存離子和氧化還原條件是影響鐵-砷型污泥環(huán)境風(fēng)險的關(guān)鍵因素。

硫-砷型污泥的砷含量在 50%左右，腐蝕性強(qiáng)(pH＜2) ，環(huán)境風(fēng)險高。龍冬清等用水平振蕩法測定了硫-砷型污泥的浸出毒性，砷的浸出濃度高達(dá) 350mg/L。硫-砷型污泥的高砷浸出毒性主要由氧化作用導(dǎo)致。在長期的露天堆置過程中，污泥中的As2S3 逐漸向 As2O3 和S轉(zhuǎn)化，高溶解性的As2O3導(dǎo)致砷的高可浸出性。另一方面，As2S3 自身的溶解度也會因 pH 升高而升高。As2S3 在 pH＜2 時溶解度僅 4.4mg/L；而在 pH 7 的中性條件下，近50%的As2S3 溶解為硫代砷酸鹽；在 pH 12的強(qiáng)堿性條件下，As2S3 幾乎全部溶解為硫代砷酸鹽和砷酸鹽。因此，O2和 pH 是影響硫-砷型污泥環(huán)境風(fēng)險的關(guān)鍵因素。

三、含砷工業(yè)污泥的處置技術(shù)

1、穩(wěn)定化/固化

穩(wěn)定化/固化-填埋技術(shù)是含砷固廢的常用處置技術(shù)。穩(wěn)定化/固化技術(shù)可有效降低含砷固廢的砷浸出濃度，達(dá)到 GB 18598—2001《危險廢物填埋污染控制標(biāo)準(zhǔn)》對砷浸出濃度的要求后(＜2.5 mg/L) ，方可進(jìn)行安全填埋。常用的穩(wěn)定化/固化藥劑包括含鈣物質(zhì)和含鐵物質(zhì)，而不同類型的含砷污泥所適用的藥劑及工藝條件不盡相同。

①鈣-砷型污泥的穩(wěn)定化/固化

如前所述，碳化作用易導(dǎo)致鈣砷化合物分解，那么鈣-砷型污泥的穩(wěn)定化/固化關(guān)鍵之一在于減弱碳化作用。水泥固化可有效隔絕 CO2，防止鈣砷化合物的分解。有研究表明，鈣-砷型污泥經(jīng)水泥固化后，砷浸出濃度可由 6430mg/L 降低至 0.823mg/L。對于久置的鈣-砷型污泥，大量鈣砷化合物已經(jīng)分解，將石灰和水泥混合使用，可達(dá)到重新穩(wěn)定游離態(tài)砷且減弱碳化作用的目的。

由于 Ca-As (Ⅴ) 型污泥的穩(wěn)定性遠(yuǎn)高于Ca-As( Ⅲ) 型污泥，鈣-砷型污泥的穩(wěn)定化可以通過將 As(Ⅲ) 氧化 As(Ⅴ) 來實現(xiàn)。Ca(ClO)2 對含砷污泥有顯著氧化穩(wěn)定化效果。張淑媛等用次氯酸鈣復(fù)配氧化鈣對鈣-砷型污泥進(jìn)行穩(wěn)定化，砷的浸出濃度由 181mg/L 降低至 1.5 mg/L。次氯酸鈣將As(Ⅲ) 氧化成 As(Ⅴ) ，并提高 n(Ca)∶n(As) ，促進(jìn)鈣砷沉淀穩(wěn)定，同時氧化鈣調(diào)節(jié)污泥 pH 至強(qiáng)堿性，從而實現(xiàn)了鈣-砷型污泥的氧化穩(wěn)定化。

含鐵物質(zhì)作為常用穩(wěn)定化藥劑，也可用于鈣-砷型污泥的穩(wěn)定化，但藥劑消耗量巨大。王鑫以硫酸亞鐵穩(wěn)定化處理鈣-砷型污泥，砷的浸出濃度由816 mg/L 降低至 1.6 mg/L，但藥劑用量超過100%。鐵鹽對鈣-砷型污泥的作用機(jī)理包括砷的釋放與再穩(wěn)定2 個過程。少量鐵鹽的加入使污泥 pH 降低，會顯著提高鈣砷化合物的溶解度；隨著大量鐵鹽的加入，釋放出的砷與鐵鹽結(jié)合形成鐵砷化合物，最終達(dá)到穩(wěn)定化的效果。

②鐵-砷型污泥的穩(wěn)定化/固化

吸附態(tài)的砷是導(dǎo)致鐵-砷型污泥不穩(wěn)定的主要因素，轉(zhuǎn)化砷的形態(tài)是穩(wěn)定化/固化的關(guān)鍵，含鈣物質(zhì)的投加可將吸附態(tài)的砷轉(zhuǎn)化為難溶的鈣砷化合物。Camacho 等研究了 CaO 對鐵-砷型污泥的穩(wěn)定化機(jī)制：少量 CaO 的加入使 pH 升高，吸附態(tài)的砷逐漸解吸到溶液中；當(dāng) CaO 投加量達(dá)到 60%后，釋放出的砷開始與 CaO 結(jié)合形成鈣砷化合物，實現(xiàn)砷的形態(tài)轉(zhuǎn)化。這類方法的本質(zhì)是鐵-砷型污泥向鈣-砷型污泥的轉(zhuǎn)化，不僅藥劑消耗量大，且不利于污泥的長期穩(wěn)定。

改變鐵砷的結(jié)合方式是轉(zhuǎn)化砷形態(tài)的另一種手段。王鑫以亞鐵鹽穩(wěn)定化含砷污泥的研究表明，隨著亞鐵鹽用量的增加，吸附態(tài)的砷逐漸減少，并轉(zhuǎn)化為鐵氧化物結(jié)合態(tài)。Liang 等采用改性 ZVI 穩(wěn)定化處理鐵-砷型污泥，實現(xiàn)了易浸出砷向難溶砷酸鐵的轉(zhuǎn)化，使砷浸出濃度由72.5 mg/L 降低至0. 62 mg/L，在酸性( pH 2-4) 、加熱( 40-80℃ ) 條件下亦可將無定型砷酸鐵轉(zhuǎn)化為臭蔥石。改變鐵-砷型污泥中鐵砷的結(jié)合方式，使其向更穩(wěn)定的形態(tài)轉(zhuǎn)化(尤其是鐵砷礦物) ，是實現(xiàn)穩(wěn)定化的可行途徑。

③硫－砷型污泥的穩(wěn)定化/固化

由于 As2S3 易氧化溶解，硫-砷型污泥穩(wěn)定化/固化的關(guān)鍵在于將 As2 S3 轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定的化合物。煅燒可促進(jìn)含鈣物質(zhì)將 As2S3 轉(zhuǎn)化為鈣砷化合物。Lu等以 CaO 結(jié)合煅燒的方式對硫-砷型污泥進(jìn)行穩(wěn)定化處理，當(dāng)煅燒溫度達(dá)到 550℃ 且 n(Ca)∶n(As)達(dá)到8時，As 的浸出濃度最低( 4.8 mg/L) 。煅燒方式有效促進(jìn)了晶型 Ca3(AsO4)2 的形成，且疏松的As2S3 顆粒轉(zhuǎn)變?yōu)榫o密的熔融態(tài)固體。但這樣的穩(wěn)定化方式仍無法達(dá)到 GB 18598—2001 對砷浸出濃度的要求，可見硫-砷型污泥的穩(wěn)定化處理較其他污泥更為困難。

一些研究采用多種穩(wěn)定化藥劑復(fù)配水泥處理硫-砷型污泥，取得了一定成效。龍冬清等以石灰、水泥作為固化材料，摻以氧化劑以及 PFS、PAM等穩(wěn)定化藥劑，將硫-砷型污泥中砷的浸出濃度降低至0.27 mg/L；肖愉等使用飛灰、水泥以及Fe2O3、Na3PO4混合處理硫-砷型污泥［m(飛灰)∶m(水泥)∶m(Fe2O3)∶m(Na3PO4)∶m(污泥) = 90∶40∶2∶1∶10］，使砷的浸出濃度降低至1.12 mg/L。以上實例均面臨增容比高的問題，而且其復(fù)雜的藥劑配方尚難以厘清明確的穩(wěn)定化機(jī)理。因此，針對硫-砷型污泥的穩(wěn)定化/固化技術(shù)及作用機(jī)制還有待進(jìn)一步深入研究。

2、資源化利用

事實上，對于含砷量較高的固體廢物，可通過分離提純的方式制備砷產(chǎn)品。硫-砷型污泥具有砷含量高且成分較為單一的特點，因此被認(rèn)為是提煉砷產(chǎn)品的優(yōu)良選擇。鄭雅杰等以銅冶煉廠產(chǎn)生的硫-砷型污泥為原料制備了純度為 92.14%的 As2O3，砷的回收率達(dá)到 95.21%，主要步驟包括 NaOH 溶液浸出、空氣氧化脫硫和SO2還原。另外，還有研究進(jìn)行了硫酸鐵浸出 As2S3、CuSO4 置換 As2S3的嘗試，均能達(dá)到較高的砷回收率，產(chǎn)品純度符合再次利用的要求。然而，目前我國對砷產(chǎn)品的需求量小，導(dǎo)致制備砷產(chǎn)品的市場積極性不高，因此難以廣泛解決含砷污泥的污染問題。

另一方面，將含砷污泥制作成建筑材料的資源化利用方法在部分國家盛行，最為常見的是將其制作成公共廁所的水泥磚以及水泥地基。Ｒouf 等考察了鐵-砷型污泥制作磚塊后的穩(wěn)定性，結(jié)果表明，煅燒溫度是決定砷浸出毒性的關(guān)鍵因素。但長久來看，用于廁所的建筑材料必然會暴露于消毒水以及排泄物中，這些因素下砷的釋放行為還有待明確，故以含砷污泥作為建筑材料的安全性尚無法保障。

四、結(jié)束語

含砷工業(yè)污泥因來源行業(yè)、背景水質(zhì)、產(chǎn)生工藝以及存放環(huán)境的不同，在組成特性和環(huán)境風(fēng)險上存在巨大的差異。根據(jù)含砷污泥的來源和組成特性，選擇合適的處置技術(shù)往往能達(dá)到事半功倍的效果。雖然資源化利用是固體廢物處置的未來發(fā)展方向，但考慮到含砷污泥資源化利用過程中面臨著回收產(chǎn)品需求量低、安全利用可靠性不高等問題，穩(wěn)定化/固化-填埋技術(shù)目前仍是含砷工業(yè)污泥的最佳處置方式。由于砷元素目前尚缺乏高附加值的應(yīng)用途徑，大量砷產(chǎn)品正面臨有價無市的困境。與其將穩(wěn)定化/固化-填埋技術(shù)當(dāng)作對砷資源的一種拋棄，不如認(rèn)為含砷污泥等高砷固廢的集中安全填埋是將砷資源暫存。在加強(qiáng)填埋場合理規(guī)劃和安全管理的前提下，待到未來砷元素成為稀缺資源時，可對這部分暫存于填埋場的砷資源進(jìn)行再開發(fā)。

現(xiàn)階段，針對含砷工業(yè)污泥的高效經(jīng)濟(jì)安全的穩(wěn)定化/固化技術(shù)顯得尤為重要，而優(yōu)選的穩(wěn)定化/固化方案需根據(jù)含砷污泥的來源和組成特性來確定。在不同類型含砷污泥的穩(wěn)定化/固化技術(shù)仍存在以下問題需要關(guān)注：

1) 對于鈣-砷型污泥，石灰結(jié)合水泥的穩(wěn)定化/固化方案具有效果好且價格低廉的優(yōu)勢，但如何降低增容比的問題尚有待突破；

2) 對于鐵－砷型污泥，強(qiáng)化鐵砷結(jié)合形態(tài)向高穩(wěn)定態(tài)轉(zhuǎn)化的穩(wěn)定化/固化方案效果最優(yōu)，但如何經(jīng)濟(jì)高效地實現(xiàn)鐵砷結(jié)合形態(tài)轉(zhuǎn)化將是未來研究重點；

3) 硫-砷型污泥的穩(wěn)定化/固化機(jī)制尚不明確，高效的穩(wěn)定化/固化方案還未形成，有待加強(qiáng)理論和實踐研究；

4) 穩(wěn)定化/固化處理后的含砷污泥在填埋場環(huán)境中的長效穩(wěn)定性還需進(jìn)一步深入研究。

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